Toda la calle es una magnífica sucesión de casas georgianas y victorianas. Florence Nightingale, fundadora de la célebre escuela de enfermeras homónima, vivió en el n° 47. Antes de convertirse en el feudo de las clínicas privadas, en Harley Street vivieron varios personajes destacados del reino, como Wellington (n° 11), Turner (n° 64), Gladstone y Allan Ramsay.